1. 서 론
최근 유엔기후변화총회(The UN Climate Change Conference, COP21 and COP25)에서 결정된 기후변화협약의 후속조치로 한국에 서는 “2020년 온실가스 배출전망(Business As Usual, BAU) 대비 30% 감축”이라는 자발적 목표를 제시함에 따라 온실가스 및 대기오염물질 저감 필요성이 대두되고 있다[1]. 특히 국내 부문별 온실가스 배출량 은 주로 에너지 부문에서 발생되고 있으며[Figure 1(a)][2], 그 중 약 35.5%가 공공전기 및 열을 생산하는 과정에서 배출되고 있다. 국내 에너지원별 전기 생산량 중 화석연료를 통한 전기 생산은 원자력과 신재생에너지 등을 제외하면 약 62%로, 주로 연소를 통해 발전과 열 을 생산하기 때문에 온실가스 배출량 또한 비중이 크다[Figure 1(b)][3].
에너지 생산부문에서 온실가스를 줄이기 위한 방안으로 바이오매 스 활용이 고려되고 있으며, 바이오매스는 화석연료 및 태양광, 풍력 등 신재생에너지와는 달리 지역편중 없이 고르게 분포되어 있고, 에 너지소모량 대비 탄소배출이 적어 탄소중립 성격을 지닌 자원이다[4]. 과거 바이오매스를 활용하는 기술로는 수집된 바이오매스 원료 그대 로 연소시켜 열원을 얻는 형태로 사용되어 왔으나, 최근에는 에너지 효율향상과 탄소배출 저감을 달성하기 위해 열 및 화학적 전환을 통 한 고품질 바이오매스 연료를 생산하여 에너지 생산공정과 연계하는 기술개발이 이뤄지고 있다[5]. 특히 바이오매스를 발효 및 열분해 등 화학적 방법으로 메탄(CH4)을 생산하고 이를 합성가스(H2+CO)로 전 환하여 후속공정의 연료로 공급함으로써 지속가능한 탄소중립적인 에너지 활용기술로 논의되고 있다[6].
농업부산물의 형태로 바이오매스가 다량 발생하는 국내 농업분야 에서는 화석연료 사용 비중이 높으며, 특히 농기구와 온실의 난방 등 을 모두 경유와 등유를 이용하기 때문에 석유류의 사용량이 압도적으 로 높다. 아울러 최근 효율적인 농작물 생산을 위해 스마트팜 도입이 확대됨에 따라 매년 농업분야 전력사용량이 증가하고 있는 실정이다.
따라서 농업분야의 에너지 사용 패턴 변화에 맞춰 바이오매스를 활 용한 열 및 전기에너지를 생산할 수 있는 all-in-one 형태의 에너지 생 산 설비의 필요하다 판단되며, 본 논문에서는 농가에서 발생하는 농 업부산물을 활용하여 스마트팜에 열 및 전기에너지 공급을 위한 분산 형 열병합발전 형태로 바이오매스의 연료화 기술인 반탄화와 가스화 를 통해 합성가스를 생산하고 이를 연료로 전기를 생산하는 연료전지 및 폐열 회수를 통해 전기 및 열을 생산하는 열병합발전의 개요와 통 합공정 설계 시 고려사항에 대해 다뤄보았다.
2. 바이오매스 연료전지 열병합발전 시스템
농가의 스마트팜 적용을 위한 분산형 열병합발전 형태로 농업부산 물을 활용한 연료전지 기반의 열병합발전 시스템 모델의 모식도를 Figure 2와 같이 나타내었다. 바이오매스의 에너지밀도를 높여 합성가 스를 생산하기 위한 연료화 공정과 연료전지 열병합발전을 연계하는 방식으로 실제 농가에 적용하기 용이하도록 구성하였고, 공정의 흐름 에 따라 다음과 같은 과정을 거쳐 열과 전기에너지를 생산한다.
농업부산물 활용 연료전지 열병합발전 시스템은 바이오매스 건조 (drying), 바이오매스 연료화(torrefaction and gasification), 연료전지 (fuel cell), 오프가스 버너(offgas burner)와 열교환기(heat exchanger, HEX)로 구성되며, 열과 전력을 추가로 생산하는 combined heat and power (CHP), CO2를 포집 및 활용하는 carbon capture utilization and storage (CCUS) 등 부속공정이 추가될 수 있다.
농업부산물 활용 연료전지 열병합발전 시스템 내 각 설비의 통합연 계 시 고려요인에 앞서 설비요소에 대한 이해를 위해 열병합발전 핵 심설비인 연료전지와 바이오매스를 연료화하는 반탄화 및 가스화 기 술동향을 조사하였다.
2.1. 연료전지 발전
연료전지 기반의 열병합발전 시스템 구성은 수요처 종류와 연료에 따라 연료전지의 종류가 결정되며, 열병합발전에 사용되는 연료전지 는 주로 고분자 전해질(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC) 방식과 고체산화물(solid oxide fuel cell, SOFC) 방식이 사용된다 [7-10](Table 1). PEMFC와 SOFC 외에도 알카라인(Alkaline) 방식의 연료전지도 열병합발전에 사용되나 상대적으로 안정성이 낮아 상용 설비에 거의 적용되지 않고 있다[11].
PEMFC 기술은 낮은 온도에서 작동이 가능하여 start-up이 빠르고 높은 전류밀도의 장점을 가지나, 초기의 Nafion 기반의 PEMFC는 고 분자 막의 수분유지, 반응에 의한 상변화에 동반하는 플러딩(flooding) 현상으로 인한 성능저하 및 높은 순도의 연료 요구 등의 문제점을 가 지고 있다[10,12,13]. 이를 보완하기 위해 고온 PEMFC인 PBI-PEMFC (polybenzimidazole)이 개발되어 가습이 불필요하고 높은 온도에 의한 플러딩 현상이 완화 되었다[14].
SOFC 기술은 PEMFC에 비해 작동온도가 매우 높아(약 500~750 °C) 초기 start-up부터 최대 출력이 가능한 온도까지 승온에 필요한 시간이 대략 10시간정도 소요되고, shut-down 시에도 오랜 시간이 소요되는 단점이 있다. 이를 단축하는 방법으로 비교적 낮은 온도(300~600 °C) 에서 작동할 수 있도록 기술개발이 이뤄지고 있다[15-17]. SOFC는 합 성가스 중 일산화탄소 함량에 민감하지 않아 합성가스의 H2/CO 비가 낮아도 시스템 운영이 가능하다는 장점이 있다.
바이오매스 연료화로 생성된 합성가스는 일산화탄소의 함량이 일 반 수소추출반응에 비해 높으므로 이를 추가의 분리공정 없이 활용하 기 위해서는 99.995% 이상의 수소순도가 필요한 PEMFC 방식보다는 SOFC 방식의 연료전지를 사용하는 것이 바람직하다.
또한 연료전지 기반의 열병합발전 시스템은 황 성분에 매우 민감하 기 때문에 가스화 후 후처리 공정에 탈황공정이 필수적이며 탈황공정 의 규모를 최소화하기 위해서는 가급적 황 성분 함량이 낮은 목질계 또는 초본계 등의 원료를 선택하여야 한다.
2.2. 바이오매스 연료화
바이오매스는 산업 폐수 또는 하수 슬러지와 농림축산 부산물 등으 로 다양하며, 농림산 부산물에서는 목질계 및 초본계 바이오매스가, 산업 폐수, 하수 슬러지나 축산 부산물에서는 유기성 바이오매스가 발생한다. 유기성 바이오매스는 수분이 많아서 건조에 필요한 에너지 가 다량 투입되어 메탄발효 등 생물화학적 에너지전환이 적합하고, 목질계 및 초본계 바이오매스는 비교적 수분이 적어 연소나 가스화 등의 열화학적 에너지전환이 가능하다. 대표적인 목질계 및 초본계 바이오매스의 물질 구성을 Table 2에 나열하였다.
따라서 합성가스 생산을 위해서는 목질계 및 초본계 바이오매스를 활용해야 하나, 연소 및 가스화 원료로 사용하기에는 높은 수분함량 과 낮은 열량, 자연적인 흡습성과 비교적 낮은 밀도 등의 단점으로 인 해 바이오매스를 수집, 분쇄, 저장 및 운송을 통해 연료로 사용하는 효율이 낮다. 따라서 초기에 바이오매스는 발전 설비에서 석탄 등과 혼합하여 사용하는 등 첨가연료 형태로 사용되었다[21]. 상기의 바이 오매스 연료화 단점을 보완하여 에너지 밀도를 높이기 위해 다양한 바이오매스 전처리 방법들이 개발되었고, 그 중 고형연료화를 위해 주로 반탄화(torrefaction) 또는 펠렛화(pelletization) 두 가지 방향으로 연구가 진행되어왔다. 하지만 펠렛화의 경우 바이오매스를 건조시킨 후 펠렛 공정을 통해 에너지 밀도를 높이는 방식으로 비교적 무게 당 운송단가를 낮출 수 없고 자연적인 흡습성이 제거되지 않아 대기 중 에 장기간 노출되면 다시 연료의 수분 함량이 높아지는 문제가 발생 한다. 반면 반탄화의 경우 산소가 희박한 조건에서 200~300 °C의 조 건으로 휘발성분과 섬유질을 적절하게 제거하여 무게 당 에너지밀도 와 소수성, 착화성, 반응성 및 파쇄성을 향상시킬 수 있어 상기의 문 제를 해결할 수 있다[22].
특히 바이오매스는 반탄화 후 휘발성분(volatile matters)은 감소되 고 고정탄소(fixed carbon)는 증가함으로써 단위무게 당 열량의 증가 로 에너지밀도가 향상된다. 아울러 반탄화 후에는 산소/탄소 비(O/C) 및 수소/탄소 비(H/C)가 감소되어 가스화 시 합성가스의 열량을 증가 시키는 효과를 가진다(Table 3).
목질계와 초본계 바이오매스의 반탄화 후 특성 또한 차이가 발생하 는데, Table 4에서 나열한 바와 같이 목질계 바이오매스인 너도밤나무 (beech)와 소나무(pine)의 경우 초본계 바이오매스인 백연수(leucaena) 와 갈풀(reed canary grass)에 비해 반탄화 후 고정탄소량이 큰 폭 증가 하고, 휘발성분량이 감소하며 그에 따라 단위 무게 당 열량이 비교적 더 큰 것을 확인할 수 있다. 아울러 O/C 및 H/C 비 또한 낮아 가스화 연료로 사용되기 적합하다(Table 4).
바이오매스의 열화학적 변환에는 바이오매스를 열분해 가스화하여 발생된 합성가스를 이용해서 1300 °C 이상의 고온으로 용융 처리하는 기술, 바이오매스를 급속히 가열·분해하여 기름 형태의 생성물 또는 고체생성물을 얻는 기술 등이 있다. 열화학적 변환 공정은 탄화수소 물질이 가지고 있는 열량의 대부분을 화학에너지로 전환시킴으로써 전체 공정의 효율 감소가 적은 장점을 가지고 있다. 특히, 연소에 의 해 생성되는 가스는 활용도가 낮고 지구온난화를 일으키는 CO2를 생 성시키며 발열량이 낮기 때문에 가스내의 현열이 없어지게 되나 가스 화 공정은 바이오매스와 공기, 산소 및 스팀 등을 산화제로 이용하여 열분해, 산화 및 환원 개질반응을 통해 일산화탄소(CO), 수소(H2) 및 낮은 탄소수의 탄화수소화합물(Hydrocarbons)과 소량의 질소, 촤 (Char), 회분(Ash) 및 유성분(Oil)을 포함하는 합성가스로 전환하는 공 정으로서 물질 자체의 화학에너지가 그대로 유지되므로 전력생산, 화 학원료 생산, 연료전지 적용 등이 가능하며, 가스터빈 발전 등을 통해 에너지를 회수 할 수 있는 장점을 가지게 된다[27].
바이오매스 가스화 반응은 흡열반응으로서 열을 가하는 방법 및 산 화제 공급 방식에 따라 간접가스화와 직접가스화 방식으로 나눌 수 있으며 가스화로 반응기의 형식, 산화제 종류, 불연물의 용융 여부에 따라 적용 기술을 구분할 수 있고 가스화 원료의 조성과 목적산물에 따라 온도는 약 500~1400 °C, 압력은 약 5~80 bar 사이에서 운전된다 [28]. 가스화에서 가장 중요한 핵심 장치인 가스화기는 주로 방식에 따라 고정층(fixed bed), 유동층(fluidized bed), 분류층(entrained bed) 으로 분류된다[29].
산화제는 공기, 산소, 수증기 및 이들이 혼합된 형태로 공급할 수 있으며 1단계에서는 열분해 과정을 통해 가스 및 액체 상태의 탄화수 소 형태의 휘발성분을 생성하고 2단계에서는 생성된 촤 및 휘발성분 의 탄화수소 연료의 가스화를 통한 합성가스의 생성과정이 진행되게 된다. 바이오매스의 경우 가스화 시 열분해에서 발생되는 가스, 타르, 촤의 생성 비율은 원료의 입경 및 가열속도에 의존하지만 온도가 높 을수록 가스 발생량이 많아져 타르, 촤가 적어지게 되며, 스팀에 의한 가스화 반응은 촤 가스화와 수성가스 전환반응을 촉진하여 생성물 중 수소 농도를 높여주게 된다. 특히, 바이오매스 직접 가스화 방식을 적 용할 경우 산화제로 산소 또는 수증기를 주로 이용하며 발열량이 5,000~6,000 kcal/m3의 중발열량 가스가 되며, 공기를 사용할 경우 합 성가스 중 질소 성분이 포함되어 있어 발열량이 3,000 kcal/m3이하의 저발열량 가스가 생성된다. 최근, 바이오매스 복합발전 공정은 합성전 환 공정이 결합되어 다양한 화학원료 제품을 생산할 수 있는 차세대 기술로서 연료전지, 수소 엔진 등을 이용하여 최대 60%의 고효율을 달성할 수 있기 때문에 에너지문제와 지구온난화 문제를 동시에 해결 할 수 있는 기술로 인정받고 있다. 대표적인 바이오매스 가스화로의 특징을 Table 5에 나타내었다.
고정층 방식의 가스화기는 가스화 원료가 가스화기를 느린 속도로 통과하며 합성가스로 전환되기 때문에 moving bed 방식으로도 불리 는데, 생성된 합성가스가 배출되는 방향에 따라 figure 3과 같이 주로 상향류식(updraft, countercurrent)과 하향류식(downdraft, co-current) 두 가지 방식으로 나뉜다[30].
상향류식 가스화기는 간단한 형태에 낮은 제작비용, 높은 열효율을 가지고 촤가 적게 발생한다는 장점이 있으나, ash 함량이 높은 원료를 사용했을 때 슬래깅(slagging) 현상과 생성가스 내 타르 함량이 10~20% 정도로 추가적인 후처리 공정이 필요하다는 단점이 있다. 하 향류식 가스화기는 상향류식과는 반대로 생성가스가 비교적 높은 온 도를 가지는 하단에서 배출되어 0.1% 미만으로 타르 함량이 낮아 후 처리 부담이 적다는 장점을 가지고 있으나, 상향류식과 마찬가지로 ash 함량이 높거나 회융점이 낮은 원료 사용 시 슬래깅 및 클링커 (clinker)가 생성된다[31]. 교차기류식(crossdraft) 형태의 가스화기도 분류되어 있으나 상향류식 및 하향류식에 비해 작동방식이 간단하지 않아 상용설비에는 거의 적용되지 않고 있다.
유동층 방식의 가스화기는 기포유동층(bubbling fluidized bed)과 순 환유동층(circulating fluidized bed) 방식으로 나뉘며(Figure 4), 가스화 원료가 유동층화(fluidized) 되어 공기나 산소와 반응해야 하므로 원료 를 작게 파쇄 하는 전처리 공정이 필요하다. 유동층 가스화기는 실리 카 샌드(silica sand) 등의 불활성물질(inert material)을 혼합하여 반응 하므로 열과 원료의 분산이 균일하여 가스화기 모든 부분에서 동시에 반응이 진행된다.
하지만 상기한 유동층 가스화기의 장점에도 불구하고, 유동층 가스 화기는 고정층 가스화기에 비해 설치에 있어 요구되는 공간이 커서 한정적인 공간을 갖는 수요처에 적용하는 데 불리함을 가지고 있다. 따라서 유동층 가스화기는 고정층 가스화기보다 합성가스 내 입자상 의 불순물의 후처리 부하가 증가하기에 가스상 불순물보다 입자상 불 순물에 민감한 SOFC를 활용하는 열병합발전 시스템에 적용하기 위 해서는 고정층 가스화기가 적합하다.
3. 바이오매스 기반 SOFC 열병합발전 시스템 구성 설계 고려 요인
3.1. 농업부산물 선정
스마트팜 적용을 위한 바이오매스 연계 SOFC 열병합발전 시스템 은 분산형 모델로 보급이 가능해야하고 이를 위해서는 농가에서 지속 적으로 원활하게 수급이 가능한 농업부산물을 바이오매스 원료를 선 정해야 한다. 2017년 통계 기준 농업부산물 발생량 중 대부분은 볏짚 (rice straw)과 왕겨(husks)이며 절반 이상인 64%가 발생하지만, 가축 의 사료 또는 축분 처리에 활용률이 높아 잉여량이 많지 않아 바이오 매스 연료로 활용이 어렵다(Figure 5).
두 번째로 많은 비중을 차지하고 있는 버섯 폐배지(mushroom medium) 의 경우 약 11% 정도가 발생되고 있으며, 마땅한 활용처가 없어 안정적인 바이오매스 원료로 활용할 수 있을 것으로 확인된다. 아울 러 연료전지 기반 열병합발전 시스템의 연료의 정제 및 고품위화 부 담을 줄이기 위해 바이오매스 원료는 황 성분 함량이 낮고, 반탄화 후 연료수율이 높아야하므로 목질계인 톱밥 또는 통나무를 배지로 사용 하는 버섯 폐배지가 활용하기에 적합하다.
3.2. 합성가스 정제
가스화공정을 통해 전환되는 합성가스에는 가스화기의 유형에 따 라 여러 종류의 불순물이 함유되어있으며, 공급되기 전 가스 정제공 정(gas cleaning)을 거쳐야만 한다. 가스 정제공정은 후속공정의 운전 조건에 따라 크게 저온가스 정제공정(cold gas cleaning)과 고온가스 정제공정(hot gas cleaning)으로 분류된다(Table 6).
작동온도가 약 750 °C에 이르는 SOFC 스택을 열병합발전에 사용 하기 위해서는 고정층 가스화기로부터 고온으로 배출되는 합성가스 의 열손실 최소화해야하므로 고온 방식의 가스정제공정을 사용해야 하며, 이를 위해서는 Table 6에 나열된 바와 같이 세라믹 필터(ceramic filter) 또는 캔들 필터(candle filter)를 가스화기 후단과 SOFC 발전 스 택 사이에 배치해야 한다.
아울러 바이오매스의 가스화를 위한 가스화제(gasification agent)의 경우 경제성 및 운영의 용이성을 위해 주로 공기를 정제하여 사용하 며, 적용되는 합성가스 성상에 따라 공기, 순산소, 수증기, 이산화탄소 등 다양한 가스화제가 사용될 수 있다. 공기를 이용한 가스화의 경우 경제적인 효율은 증가되나 가스화 후 합성가스 내 질소의 함량이 높 아 단위 부피 당 열량이 낮고, 유량이 증가되어 공간효율과 연료전지 를 이용한 발전 시스템에 활용을 위해서는 이를 분리하고 정제하는 추가 장치가 요구된다. 따라서 연료전지를 포함하는 열병합발전 시스 템을 위해서 순산소의 가스화제를 이용하는 것이 합성가스 중 수소와 일산화탄소의 함량을 높이는 방법이다.
3.3. SOFC 공급용 바이오매스 가스화기
열병합발전 시스템의 SOFC에 공급할 연료인 합성가스를 생산을 위한 바이오매스의 반탄화 연료 가스화기는 목질계를 반탄화 한 가스 화 원료, 고온용 합성가스 정제장치 및 순산소 가스화제를 이용하여 설계를 통해 figure 6과 같이 구성된다. 반탄화 바이오매스는 호퍼[(a) torrefied biomass hopper]에서 로타리-킬른 방식으로 가스화기[(b) gasifier]에 공급되며, 전환된 합성가스는 가스정제장치[(c) gas cleaner] 를 거쳐 타르 및 입자상물질을 정제한 후 고온 블로워[(e) hot gas blower]를 통해 연료전지에 공급되고, 정제과정에서 쌓인 회분은 수집 부[(d) ash bucket]로 배출된다.
특히 가스화기에서는 합성가스 생산에 있어 유량 최소화와 합성가 스 순도를 향상시키기 위해 앞 단에서 언급한 이유로 순산소를 이용 하는 것이 바람직하다. 또한 순산소 유입으로 급격히 반응하여 연소 가 이뤄지지 않도록 반탄화 연료를 하단에서 밀어올려 상부로 가스와 회분이 배출되게 구성하고, 가스화제 유입구를 다단으로 구성하여 반 탄화 연료가 적당한 속도로 가스화가 이뤄지게 설계하는 것이 바람직 하다.
아울러 SOFC와 연계하여 열효율을 향상시킬 수 있도록 가스냉각 없이 가스의 입자상 불순물을 정제하는 고온가스용 세라믹 필터를 적 용시켜 합성가스 배출온도가 500~600 °C 이상으로 유지될 수 있도록 하고, 방열방지를 위해 내화재를 이용하여 정제장치 벽면으로부터 충 분히 거리를 두어야한다.
상용의 블로워는 주로 중저온의 가스를 처리할 수 있도록 설계되어 있어 전단의 고온 합성가스를 SOFC에 공급하기 위해서 내구성을 고 려하여 설계해야 한다.
4. 결 론
인프라 시설로부터 거리가 떨어진 농가에 열 및 전기에너지를 공급 하기 위한 수단으로 바이오매스, 특히 농업부산물을 활용한 고온형 SOFC를 포함한 열병합발전 시스템은 합성가스 순도에 대한 유연성 과 열에너지의 효율적인 활용측면에서 그 필요성이 대두되고 있다. 하지만 농가라는 독립적인 장소의 한계와 고온을 유지해야하는 SOFC 특성에 따라 시스템의 각 공정 통합연계를 위해서 몇 가지 고려사항 이 존재한다.
먼저 반탄화 공정에서 안정적인 수급이 가능한 농업부산물을 선정 해야하며 선정된 농업부산물은 반탄화 후 원료의 수율과 C/H 비율이 가스화를 통한 연료생산에 적절해야 한다. 가스화 공정에서는 고온에 서 운전이 가능한 연료정제기술 도입이 필요하고, 연료전지 공급을 위한 전처리 공정 부담을 줄이기 위해서는 적절한 가스화제 선정을 통해 연료 내 H2 및 CO 외 불순물을 저감해야한다. 아울러 시스템 내 장치 간 효율적인 열에너지 사용을 위해서는 공정모델링을 통해 열교 환망을 최적화하고, 이를 고려하여 열수지에 맞도록 연료전지의 용량 을 일정수준 이상으로 설계해야 한다.
본 논문에서 제시한 통합연계 고려요인들은 농업부산물 기반 SOFC 열병합발전 시스템의 에너지 효율 향상에 있어 핵심기술이라 판단되며, 통합공정 연계기술개발을 통한 총괄 시스템 효율 한계 극 복은 국내 연료전지 기반 분산형 열병합발전 시스템의 보급 확대 및 안착을 위한 디딤돌이 될 것이다.
