1. 서 론
반도체 산업의 급격한 발전에 따라 반도체 생산 공정에서 발생하는 공정 폐가스를 효율적으로 처리하기 위한 가스 스크러버(scrubber) 시 스템에 대한 관심이 늘어나고 있다. 반도체 산업에서 사용되는 가스 스크러버는 반도체 제조 공정 중에 발생하는 각종 독성가스 및 산성 가스, 가연성가스(SiH4, SiH6, DCS, As3, PH3), 환경유해가스(PFC계 : SF6, NF3, F4, C2, C3 등)를 처리하는 장비이다. 반도체 폐가스 중 PFCs 가스는 온난화 지수가 높고 열적으로 안정적이기 때문에 이러한 가스 를 처리하기 위해서 열분해 반응기와 습식 스크러버가 연계된 가스 스 크러버 시스템이 일반적으로 사용되고 있다. 반도체 폐가스는 열분해 반응기에서 열화학적으로 직접 분해되며 일부 반응부산물(by-product) 을 생성하는데 이는 습식 스크러버에서 흡수 세정 처리되어 안정적으 로 제거된다. 일반적인 가스 스크러버 시스템은 열분해 반응기의 처 리방식에 따라 직접연소방식, 전열히터방식, 촉매분해방식, 플라즈마 분해방식 등으로 구분할 수 있다[1-6]. 직접연소방식은 1,000 ℃ 이상 의 높은 온도의 연소화염으로 직접 가열하여 처리하지만 thermal NOx 발생의 문제점을 가지고 있다. 이에 반해 전열히터방식은 반도체 폐 가스를 간접 가열하여 750 ℃ 정도의 온도에서 폐가스를 처리하는 방 식으로 안정적인 처리효율을 유지하면서 thermal NOx 등의 반응부산 물을 현격하게 저감할 수 있다는 장점이 있다. 촉매분해방식은 난분 해성인 PFC계 가스를 촉매를 사용하여 800 ℃ 이하의 온도에서 분해 하는 기술로서 반응활성을 높임으로 인하여 스크러버 크기를 소형화 할 수 있다. 하지만 내구성 있는 촉매의 개발이 미흡하고 공정에서 발 생하는 입자상 오염물질에 의한 촉매층 폐색 등의 문제로 상업화에 한계를 나타내고 있다. 플라즈마분해방식은 고에너지 상태의 플라즈 마를 사용함으로 PFC 분해에 매우 효과적이지만 운전 상태에 따라 다 량의 thermal NOx가 발생할 수 있으며 고내구성 플라즈마 발생장치에 대한 기술적 한계가 존재한다는 단점이 있다. 이에, 열분해반응기의 처리방식별 장단점을 보완하여 전열히터방식과 촉매분해방식을 연계 한 무화염 촉매열산화(FCTO : flameless catalytic thermal oxidation) 방식을 적용한 가스 스크러버 시스템이 개발되어 현장에 적용되고 있 으며 위와 같이 가스 스크러버 시스템에 대한 성능 최적화를 위한 다 양한 연구가 국내외에서 수행되고 있다. Level 등은 사이클론 스크러 버의 운전 특성을 파악하기 위하여 입자크기, 분무유속 등에 운전영 향인자에 따른 오염물질의 제거 특성에 대하여 수치해석적 연구를 수 행하였다[7]. Huang 등은 열분해반응기 내에 저온의 오염가스를 유입 할 때 유입속도에 따른 입자상 물질의 벽면 퇴적량에 대한 영향성을 해석과 실험을 통해 분석하였고, Park 등은 선회유동을 유도하는 가이 드베인 설치에 따른 세정수와 배기가스의 접촉효과를 분석하였다 [8-9]. 또한 Lee 등은 가스 스크러버의 형상에 따른 유동손실을 파악 하여 유로 최적화 연구를 수행하였고, Kim 등은 극초단파를 열원으로 사용하는 스크러버에 대한 열유동 분포를 분석하였다[10-11]. 하지만 이러한 연구는 가스 스크러버의 세정수와 오염가스의 혼합 유동특성 에 대한 연구로 열분해 반응기에서 열전달 특성을 고려한 열유동을 파악하는 데는 한계점이 존재한다.
이에 본 연구에서는 반도체 폐가스 처리용으로 현장에서 운전 중인 FCTO 열분해 반응기의 성능개선을 위해 실측 운전조건을 기반으로 3차원 수치해석을 수행하여 반응기 내 열유동 특성을 파악하였으며 실측값과 비교분석을 통해 해석모델에 대한 검증을 수행하였다. 그리 고 반응기 내 전열효율 및 온도균일도를 향상시키기 위해 선회유동 효과가 적용된 개선된 반응기의 형상을 제안하였다.
2. 수치해석
2.1. 해석영역 및 해석격자
Figure 1은 본 연구에서 사용된 가스 스크러버 시스템 내의 열분해 반응기의 열유동 해석을 위한 3차원 형상과 계산격자를 나타낸 것이 다. Figure 1(a)는 열분해 반응기 형상 모델을 나타낸 것으로 전체적인 크기는 직경 약 0.37 m, 높이 약 1.21 m 수준이다. 열분해 반응기의 상부(Part A)에는 유입관 4개소가 사분되어 위치해 있으며 이 중에서 대각방향의 유입관 2개소로 반도체 폐가스가 유입된 후 ‘Y’ 형태의 유로를 지나 히터 내 환형 유로로 진입하는 구조를 지닌다. 또한 히터 의 과열방지 및 외부로부터 이물질 차단을 위해 히터내부에 공기 유 입관(Inlet II)이 위치해 있으며 반응기 온도상승을 위한 원통형의 히 터 중심을 통과한다. 환형 유로를 지난 폐가스와 히터 중심을 통과한 공기는 하부영역(Part B)에서 혼합되고 유동방향이 하향에서 상향으 로 변화하며 촉매영역(Part C)을 지나 스프레이 타워로 진입하기 위한 출구영역(Part D)으로 배기된다.
Figure 1(b)는 열분해 반응기 수치해석에 사용된 해석격자를 나타낸 것으로 사면체격자와 육면체격자를 혼합된 2,126,855개의 해석격자를 사용하였고 유동의 변화가 많이 발생하는 영역에 격자를 상대적으로 조밀하게 형성하여 수치해석을 수행하였다.
또한 열분해 반응기의 반도체 폐가스 유입부 형상 변화에 따른 내 부 열유동 특성을 파악하고자 Figure 2와 같이 형상을 변화하였다. 본 FCTO 반응기는 앞에 언급한 바와 같이 전열히터방식과 촉매분해방 식을 혼합한 하이브리드 방식으로 전열히터부에서 전열효율 극대화 를 통한 폐가스 예열온도 상승과 주 촉매반응영역에서 균일한 흐름을 형성하는 것이 매우 중요하다. 이를 위해 국내외로 반응기 설계 단계 에서 반응기 벽면에 가이드베인 설치, 유로의 위치변경, 사이클론 효 과 적용과 같은 다양한 접근이 이루어지고 있으나 기존 FCTO 반응기 에 적용하기에는 과도하게 설계변경을 해야 하는 어려움이 있다. 따 라서 본 연구에서는 기존 설계를 유지하며 전열효율을 향상시키기 위 해 Figure 2(a)와 같이 유입부가 수직 위치하고 있는 기존 반응기를 기 반으로 Figure 2(b)와 같이 유입관 끝단에 꺾어진 유로를 구성하였다. 꺾어진 유로의 각도에 따라 압력강하와 선회유동 특성이 달라지기 때 문에 ‘Y’ 형태 내부유로와 동일한 각도(50°)를 가지는 유로를 구성함 으로써 유입된 가스가 선회흐름을 형성하도록 하였다.
2.2. 지배방정식
본 연구에서는 습식 스크러버용 반응기 내부 폐가스의 열유동 특성 을 수치해석적으로 분석하기 위해 상용 CFD 프로그램인 ANSYS CFX 18.0 사용하였다. 반응기 내부 작동유체인 폐가스와 공기에 대해 서는 정상상태, 비압축성, 3차원 유동해석을 수행하였다. 이때 RANS (Reynolds averaged Navier-Stokes equations) 방정식이 적용된 지배방 정식은 아래와 같다.(1)(2)(3)
이때 미지수인 압력, 각 방향으로 속도성분, 엔탈피는 Reynolds 평 균되며 이러한 과정에서 레이놀즈응력항( )과 난류열플럭스항 ()이 생성된다. 이러한 항들을 묘사하기 위해서는 추가적인 난류 모델이 필요하여 반응기 수치해석시 주로 사용되고 있는 k-ε 난류모 델을 이용하였다. 열 생성항(SH)은 체적 열생성량의 합을 의미하며 본 연구의 경우 전열히터부에 의한 발열량에 해당한다.
또한 촉매와 같은 다공성 매질을 통과하는 유동을 분석하기 위해 다공성 매질 내 기공의 형상을 직접 묘사하기는 어렵다. 따라서 아래 와 같은 수치해석적인 접근방법을 이용하여 유동저항을 운동량 보존 방정식에 적용하는 방법으로 다공성 매질 내 유동을 표현하였다.
여기서 우변 제1항은 점성저항을, 제2항은 관성저항을 의미한다.
2.3. 경계조건 및 물성
해석 경계조건의 경우 실험값을 기반으로 하여 Table 1과 같이 설 정하였다. 반도체 폐가스는 0.997 : 0.002 : 0.001의 질량비를 갖는 N2, N2O, SiH4 3종류의 혼합기체가 110 ℃ 온도, 200 L/min의 유량으로 유입하도록 하였으며 히터부 내부로 유입되는 공기의 경우 상온, 20 L/min으로 설정하였다. 히터부의 열유속 조건은 실험으로부터 계측된 열량인 3.4 kW을 기반으로 설정하였고 나머지 벽면에는 점착조건 및 단열조건으로 설정하였다. 또한 촉매 영역 통과시 발생하는 압력강하 특성을 표현하기 위해 다공성매질 경계조건을 설정하였고 이때 다공 성매질 내 유동저항조건은 실험으로부터 측정된 압력강하 결과를 기 반으로 하였으며 실제 촉매가 구 형태를 지니고 있기 때문에 등방저 항조건을 설정하였다.
열분해 반응기 운전시 내부의 온도는 약 100 ℃~1,000 ℃까지 큰 폭으로 상승하기 때문에 온도변화에 따른 유체의 물성치 변화를 반영 한 열유동 해석이 필요하다. 이와 관련하여 온도변화에 따른 밀도와 점도 그리고 열전도도는 각각 지수함수와 다항식의 형태로 나타낼 수 있다[12-14]. 이를 바탕으로 위해 CFD 코드인 ANSYS CFX 내부에 저장된 CEL (CFX expression language)을 이용하여 식 (5)-(7)과 같이 구성된 함수를 해석상에 적용하였으며 이때 각 식의 계수는 Table 2 와 같다[15].(4)(6)
3. 결과 및 고찰
3.1. 반응기 내 폐가스 열유동 특성
Figure 3는 반응기 내부에서 폐가스와 공기가 혼합된 후 온도의 변 화에 따른 폐가스의 열전도도, 점도, 밀도가 변화하는 특성을 나타내 었다. 히터의 좁은 유로를 통과하며 승온된 폐가스는 히터부 끝단에 서 저온의 공기와 혼합되면서 온도가 급격히 낮아진 후 히터외부로 진행하며 점차 낮아지게 된다. 이러한 온도변화에 따른 질소기체의 물성치 변화는 최대승온 지점인 히터부 끝단에서 가장 작은 밀도 (0.232 kg/m3) 값을 나타냈으며 이에 반해 점도와 열전도도는 가장 높 은 값(4.97e-05 Pa⋅s, 0.0928 W/m⋅K)을 나타내었다. 전체 열분해 반응기의 유동경로에서 온도변화에 따른 각 물성치들의 변화는 약 2 배 이상 증감하는 것으로 나타났다.
Figure 4는 반도체 폐가스와 히터부 공기가 유입되는 영역(Figure 1 의 Inlet I)과 이러한 기체의 유동방향이 하향에서 상향으로 변화하게 되는 영역(Figure 1의 Part B)의 단면에서 속도, 압력, 온도분포를 나 타낸 것이다. Figure 4(a)는 열유동 특성을 파악하기 위한 반응기의 3 차원 투영도와 2차원 YZ 단면을 도식화한 것이다. Figure 4(b)의 속도 장으로부터 2개의 동일한 유량으로 유입된 폐가스는 환형 유로를 지 나 하부를 지나면서 유동방향이 하향(–z)에서 상향(+z)으로 변화하게 되며 이때 하부영역[A]에서 히터 중심부로 유입된 공기와 혼합된다. 촉매영역을 통과하며 안정화된 혼합기체는 출구로 배기되는데 배기 구의 위치가 1개인 관계로 유동이 편심되어 유동이 거의 존재하지 않 는 영역[B]이 발생하였다.
Figure 4(c)의 압력분포 결과와 같이 반응기 내부 차압은 히터부 공 기유입량과 촉매영역의 저항에 의해 결정되며 특히 반도체 공정에서 사용되는 스크러버의 경우 차압이 반도체공정 전반에 영향을 미칠 수 있기 때문에 적정 차압을 유지하는게 중요하다. 히터부 공기 유입구 와 배기구 사이의 차압(Δpinlet II)은 약 15 Pa, 폐가스 입구와 배기구 사이의 차압(ΔpinletI)은 약 41 Pa 수준으로 실제현장에서 사용할 때 발생하는 차압의 범위인 40~50 Pa와 비교할 때 유사한 결과를 보이 는 것을 확인하였다. Figure 4(d)의 온도분포 결과와 같이 110 ℃ 폐가 스는 히터로부터 열전달에 의해 점차 온도가 상승하여 하부에 이르렀 을 때 800 ℃ 이상의 온도를 가지게 되며 히터부 공기와 혼합된 후 온도는 다소 감소하여 촉매영역으로 된다. 이때 촉매부 평균온도와 토출 평균온도는 783 ℃ 수준이다. 촉매부의 좌우 온도분포를 보면 약 6 ℃ 정도의 비대칭적인 온도차[B]가 나타나는데 이는 토출구 위치에 의해 하부영역에서 저온 히터부 공기의 유동방향이 배기구 쪽으로 편 심되고 이에 따라 비대칭적인 온도차를 발생하는 것으로 판단된다.
3.2. 수치모델 검증
Figure 5는 수치해석 모델을 검증하기 위해 일정한 높이에서 45° 각 도별 8개의 관측점(P1~8)을 설정하여 측정된 온도값을 실험과 비교 분석한 결과를 나타낸 것이다. 실험으로부터 측정된 온도는 최소 765 ℃, 최대 778 ℃, 평균 771 ℃ 수준이며 해석으로부터 측정된 온도는 최소 781 ℃, 최대 788 ℃, 평균 783 ℃ 수준으로 최대와 최소 온도차 는 실험값에 비해 해석값이 다소 높게 측정되었으며 이는 실험에서 발생한 미세한 외부방열 및 고체물질의 열전도에 의해서 배기되는 평 균온도가 하락한 것으로 사료된다. 각도별 온도 분포를 보면 실험과 해석 모두 0~45° 부근의 온도는 높게 나타나고 180~270° 온도는 낮 게 나타나는데 이는 2개의 폐가스 입구 및 배기구 위치에 의한 영향 으로 판단된다.
수치해석 기법을 검증하기 위해 실험과 해석간의 온도해석 결과를 비교하였을 때 각도별로 국부적인 온도차이는 전반적으로 유사한 경 향을 나타내며 평균온도의 오차는 1.56%, 각도별 온도의 오차는 최소 1.27~2.07% 수준으로 낮은 오차 결과를 도출하였으며 이를 통해 본 연구에서 사용한 해석기법의 타당성을 확보하였다.
3.3. 형상개선된 반응기 내 폐가스 열유동 특성 분석
Figure 6는 기존 및 수정된 반응기 모델에 대한 유선분포를 비교한 것이다. Figure 6(a)의 기존 모델의 경우, 앞서 분석했던 결과와 마찬 가지로 하향하는 유동이 강하게 발생하고 있다. 특히 폐가스 입구로 부터 시작된 유선(streamline from Inlet I)과 히터부 공기 입구로부터 시작된 유선(streamline from Inlet II)을 보면 폐가스 입구로부터 시작 된 유동은 환형 유로를 통해 하강[A]하다가 히터 중심부를 통과한 공 기와 혼합되지만 빠른 유속의 공기가 유동을 지배하면서 하부[B]에서 적절히 혼합되지 못하고 반응기 벽면을 따라 거동하다가 촉매영역으 로 진입하게 된다. 반면에 Figure 6(b)와 같이 폐가스의 유입유로 끝단 에 50° 기울어진 유로를 추가적으로 형성한 Model B의 경우, 선회하 면서 환형 유로[A]에 진입하며 이러한 선회유동이 하부영역까지 이어 진다. 이러한 유동의 영향으로 인해 Model A의 경우, 차압은 약 41 Pa 수준으로 발생한데 반해 수정모델의 경우, 48 Pa 수준으로 나타나 므로 선회유동 발생에 의해 저항이 다소 증가한 것으로 판단하였다. 또한 Model A와 다르게 히터 중심으로 유입된 공기는 폐가스의 선회 하는 유동에 영향을 받아 하부영역에서 활발히 혼합되는 것을 확인할 수 있다. 또한 하강하는 유동이 약화되고 접선방향 속도성분이 증가 하면서 Model A와 비교하였을 때 상대적으로 반응기의 바닥면[C]에 서 유동이 약하게 발생하고 있으며 이는 반응부산물로 생성되는 입자 상 물질의 포집을 촉진하고 재비산되는 것을 억제하는 효과를 할 것 으로 판단된다.
일반적으로 촉매를 통과하는 기체에 대해 유동의 균일도를 판단할 수 있는 지표 중 하나로서 표준편차 개념으로부터 착안된 유동균일도 (flow uniformity)라고 하는 지표가 많이 사용되고 있다. 이러한 유동 균일도는 유체가 담체표면에 균일하게 접촉하는지를 판단하는지를 산술적으로 판단할 수 있는 지표로 촉매의 정화효율과 밀접한 관련 있으며 아래 식과 같이 정의된다.
본 연구에서 제안된 수정모델의 성능을 판단하기 위해 Table 3와 같이 기존모델 및 수정모델의 평균속도 및 유동균일도를 비교 분석하 였다. 히터부를 통과한 기체의 하부영역에서 나타내는 거동과 하부영 역 통과 후 촉매 영역에서 나타나는 유동특성을 파악하기 위해 높이 별로 6개의 단면을 생성하였으며 단면 c-1부터 c-3까지는 하부영역에 해당되고 단면 d-1부터 d-3까지는 촉매영역이다. 내부기둥을 통과한 이후에 하부영역의 단면인 c-1~c-3에서 기존모델인 Model A의 경우 강한 하강유동에 의해 각각의 기체간 유동이 원활히 혼합되지 않고 있으며 이로 인해 유동균일도가 전반적으로 낮게 나타나고 있으며 c-1에서 c-3로 갈수록 평균유속이 증가하고 있다. 반면에 수정모델인 Model B의 경우 Model A와 비교했을 때 전반적으로 유동균일도가 1.05~1.26배 증가하였으며 이는 접선방향 속도에 의한 혼합작용으로 유동균일도가 상승한 것으로 판단된다. 단면 d-1~d-3는 촉매영역에 해당하며 이러한 영역에서는 촉매층 저항에 의해 유동이 안정화되어 두 모델 모두 높은 유동균일도를 나타내는 것을 확인하였다.
Figure 7은 기존 및 수정된 반응기 모델에 대한 온도분포 결과로서 Figure 7(a)의 기존모델인 Model A의 경우 앞서 분석한 결과와 같이 촉매부의 좌우 온도분포를 보면 약 5 ℃ 정도의 비대칭적인 온도차를 보이고 있다. 이에 반해 수정모델인 Model B의 경우 촉매부 좌우 온 도차가 약 2 ℃ 정도로 다소 개선되었는데 이는 폐가스의 선회유동으 로 인하여 반응기 하부에서 공기와의 혼합이 원활히 이루어진 것으로 판단한다. 다만 기존 및 수정된 반응기 모델에서 약 5 ℃ 미만의 낮은 좌우 온도차를 나타내고 있음으로 두 모델 모두 촉매부 화학반응에 필요한 온도는 확보되었다고 판단한다.
유동균일도 분석방법(Table 3)과 유사하게 하부영역 및 촉매 영역 에서 나타나는 온도특성을 파악하기 위해 높이별로 6개의 단면을 생 성하여 Table 4와 같이 각 단면에서 온도의 표준편차를 비교 분석하 였다. 히터부를 통과한 이후에 하부영역의 단면인 c-1~c-3에서 Model A의 경우 폐가스와 공기가 원활히 혼합되지 못하고 각 기체의 유동방 향을 유지하면서 진행되고 있으며 이로 인해 단면 c-1에서 c-3까지 혼 합기체가 이동하면서 온도차이 없이 온도편차만 줄어들고 있다. 반면 에 Model B의 경우 폐가스와 공기의 원활한 혼합작용으로 인해 단면 c-1에서 c-3로 진행할수록 온도는 낮아지고 있는 것을 확인할 수 있 다. 이러한 원활한 혼합작용은 Model B의 단면 d-1~d-3에서 촉매부 영역의 온도편차는 Model A에 비해 개선되었다. 이때 실제로 주화학 반응이 진행되는 촉매부 단면 c-1~c-3에서 온도편차는 Model B가 Model A의 30% 수준으로 낮아졌다.
이처럼 수정모델은 기존모델에 비해 차압은 근소하게 증가하는데 반해 유동균일도와 온도편차는 현저히 개선된 결과를 나타냈으므로 이러한 형상을 실제 반응기에 적용할 경우 촉매부에서 반응의 균일도 가 향상될 것이라 기대한다.
4. 결 론
본 연구에서는 전열히터방식과 촉매분해방식이 혼합된 반도체 폐 가스 처리용 FCTO 반응기의 성능 개선을 위해 3차원 열유동 수치해 석을 수행하였다. 기존 FCTO 반응기 내 폐가스의 거동특성을 파악하 였으며 온도분포에 대한 해석결과와 실험결과 비교를 통해 본 연구에 서 사용한 해석기법을 검증하였다. 또한 기존 FCTO 반응기 성능개선 을 위해 폐가스 입구유로 형상을 변화하여 추가적인 해석을 수행하여 기존 반응기와 비교분석하였다. 이러한 결과를 통해 입구유로 형상의 변화가 폐가스 열유동 특성에 미치는 영향성을 파악하였으며 기존 반 응기모델 대비 수정모델의 유동균일도 및 온도편차가 개선되는 결과 를 도출하였다. 이와 같이 본 연구에서 수행한 FCTO 스크러버 반응 기 내 열유동해석 결과는 다양한 종류의 반응기 내 혼합기체의 열유 동 특성을 파악하는 기본 자료로 활용될 것으로 기대한다.