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ISSN : 1225-0112(Print)
ISSN : 2288-4505(Online)
Applied Chemistry for Engineering Vol.11 No.5 pp.529-534
DOI :

Highly Dispersed Supported Gold Catalysts for the Methanol and Formaldehyde Oxidation

Ho Geun Ahn

Abstract

In order to develope a catalyst system for a complete removal of the unburned methanol and formaldehyde in exhaust gas from methanol-fueled vehicles, the activity in methanol and formaldehyde oxidation over various metal oxides or gold catalysts was examined by using a conventional flow reactor. Supported metal oxide catalysts were prepared by impregnation method, and gold catalysts were prepared by impregnation, coprecipitation, and deposition method. In methanol oxidation by supported metal oxide catalysts, formaldehyde, carbon monoxide, and methyl formate were formed by partial oxidation in the overall range of reaction temperatures. Their activity was relatively low, and the MoO3/Al2O3catalyst showed the highest activity. The activity of gold catalysts for methanol and formaldehyde oxidation was much higher than that of supported metal oxide catalysts. The order of the activity of gold catalysts prepared by different method was deposition>coprecipitation>impregnation method. Gold particle on Co3O4was more active then on Al2O3. In particular, methanol was completely oxidized to carbon dioxide and water so that by-products by partial oxidation were not nearly detected. It was, as a reaction mechanism, considered that the oxygen atom dissociated on the active site reacts with the methanol or the intermediates adsorbed on the support adjacent to active sites, and that gold particles promote the dissociative adsorption of oxygen

연구논문 / 고분산 담지 금 촉매의 메탄올과 포름알데히드 산화반응 특성

안호근,박동아

초록

메탄올을 연료로 하는 자동차의 배기가스 중 메탄올 및 포름알데히드를 저온에서도 효과적으로 완전산화시킬 수 있는 촉매계를 탐색하기 위하여, 여러 금속산화물 또는 금 담지 촉매의 산화활성을 상압 유통식 반응기에서 조사하여 반응 특성과 금 초미립자의 역할을 검토하였다. 금속산화물 담지촉매는 함침법으로 제조하였고, 금 담지 촉매는 함침법, 공침법 및 침착법으로 제조하였다. 금속산화물 담지촉매의 메탄올 산화반응에서 포름알데히드, 일산화탄소, 포름산메틸과 같은 부분산화물이 모든 반응온도 영역에서 생성되었고, 활성은 비교적 낮았으며 그중 MoO3/Al2O3촉매의 활성이 가장 좋았다. 금 촉매의 메탄올 및 포름알데히드 산화활성은 금속산화물 담지촉매보다 훨씬 우수하였다. 제조방법에 따른 활성서열은 침착법>공침법>함침법 순이었고, 이는 금 입자 크기의 순서와 반대였다. 그리고 Al2O3상의 금입자의 Co3O4상에서 보다 좋았다. 특히, 부분산화물인 포름알데히드, 일산화탄소, 포름산메틸등은 거의 생성되지 않고 저온에서도 이산화탄소와 물만이 생성되는 완전산화 특성을 보였다. 반응기구로는 활성점에서 해리된 산소가 활성점에 인접한 담체상에 흡착된 메틴올이나 반응 중간체를 산화시키며, 활성점으로 작용하는 금 입자는 산소의 해리흡착을 촉진하는 것으로 생각되었다.

Figure

Table