ISSN : 1225-0112(Print)
ISSN : 2288-4505(Online)
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Research Papers : Thermal Decomposition-Reduction Kinetics of Ammonium Uranyl Nitrate
Abstract
Two types of ammonium uranyl nitrates thermally decomposed and reduced in the TG-DTA unit in hydrogen atmosphere for their thermal decomposition and reduction reaction. And various intermediate phases produced by thermal decomposition and reduction process were confirmed by X-ray analysis, and TG/DTA analysis. And the reaction paths of (NH4)2UO2(NO3)4·2H2O and NH4UO2(NO3)3are as follows: (NH4)2(NO3)4·2H2O →(NH4)2UO2(NO3)4·H2O →(NH4)2UO2(NO3)4→ NH4UO2(NO3)3→ A-UO3→ γ-UO3→ α-U3O8→ UO2, NH4UO2(NO3)3→ A-UO3→ β-UO3→ α-U3O8→ UO2Activation energies for thermal decomposition and reduction reaction of AUNs were determined by Osawa method, and their reaction mechanisms were determined by Zsako method. For the thermal decomposition and reduction reaction of (NH4)2UO2(NO3)4·2H2O, mechanism for (NH4)2UO2(NO3)4to NH4UO2(NO3)3reaction was diffusion model, and those for NH4UO2(NO3)3to UO3, UO3to U3O8, and U3O8to UO2reactions were all nucleation and growth model. For NH4UO2(NO3)3, mechanisms for NH4UO2(NO3)3to UO3to U3O8, and U3O8to UO2reactions were all nucleation and growth model.
연구논문 : 암모니움 우리닐 나이트레이트의 열분해 및 환원반응 속도론
초록
제조된 두 AUN의 열분해 및 환원 반응 특성을 알아보기 위하여 열분석기를 통하여 수소 분위기하에서 열처리되었고 열분해 및 환원과정에서 생성된 중간상들은 X-선 회절 분석, TG/DTA 분석에 의하여 확인되었다. 이들 AUN들은 (NH4)2(NO3)4·2H2O →(NH4)2UO2(NO3)4·H2O →(NH4)2UO2(NO3)4→ NH4UO2(NO3)3→ A-UO3→ γ-UO3→ α-U3O8→ UO2, NH4UO2(NO3)3→ A-UO3→ β-UO3→ α-U3O8→ UO2의 경로를 거치면서 열분해 및 환원되었다. Osawa방법과 Zsako방법에 의하여 활성화에너지와 반응기구를 각각 결정하였다. (NH4)2UO2(NO3)4·2H2O의 열분해 및 환원반응의 경우, (NH4)2UO2(NO3)4에서 (NH4)UO2(NO3)3로 전환되는 반응기구는 이차원 원통 대칭 확산모델이 적용되고, (NH4)UO2(NO3)3에서 UO3로의 열분해 반응과 UO3에서 U3O8로의 환원반응, 그리고 U3O8에서 UO2로의 환원반응에 대한 반응기구는 핵생성 및 성장모델이 적용되었다. 또한 (NH4)UO2(NO3)3의 열분해 및 환원반응의 경우, (NH4)UO2(NO3)3에서 UO3로의 열분해반응, UO3에서 U3O8로의 환원반응, 그리고 U3O8에서 UO2로의 환원반응에 대한 반응기구는 모두 핵생성 및 성장모델이 적용되었다.